Faafetai mo le asiasi ile Nature.com.O le su'esu'ega o lo'o e fa'aogaina e fa'atapula'aina le lagolago a le CSS.Mo le poto sili ona lelei, matou te fautuaina oe e te faʻaogaina se suʻesuʻega fou (pe faʻamalo le Faiga Faʻatasi i Internet Explorer).I le taimi nei, ina ia mautinoa le faʻaauauina o le lagolago, matou te tuʻuina atu le saite e aunoa ma sitaili ma JavaScript.
O se carousel o lo'o fa'aalia ata fa'ase'e se tolu i le taimi e tasi.Fa'aoga fa'amau muamua ma le soso'o e fa'agasolo ai fa'ase'e se tolu i le taimi, pe fa'aoga fa'aa'a fa'asolo i le pito e fa'asolo ai fa'ase'e se tolu i le taimi.
O le gaosiga fa'aopoopo o lo'o suia ai le auala e fa'ata'atia ma gaosia ai e le au su'esu'e ma le au fai pisinisi masini vaila'au e fa'afetaui ai o latou mana'oga.I totonu o lenei pepa, matou te lipotia le faʻataʻitaʻiga muamua o se faʻafefe faʻafefe na faia e le ultrasonic additive manufacturing (UAM) lamination o se laupepa uʻamea malo faʻatasi ai ma vaega faʻapipiʻi tuʻufaʻatasia ma elemene lagona.O tekinolosi a le UAM e le gata e faʻatoʻilaloina le tele o tapulaʻa o loʻo fesoʻotaʻi nei ma le gaosiga faʻaopoopo o vailaʻau kemisi, ae faʻateleina foʻi le gafatia o ia masini.Ole numera ole 1,4-disubstituted 1,2,3-triazole fa'aolaola taua fa'ale-aganu'u ua mae'a fa'apipi'iina ma fa'amalieina e le Cu-mediated 1,3-dipolar Huisgen cycloaddition reaction e fa'aoga ai le fale kemisi UAM.O le faʻaaogaina o mea faʻapitoa a le UAM ma le faʻaauau pea o le faʻagasolo, e mafai e le masini ona faʻapipiʻi gaioiga faifaipea faʻapea foʻi ma le tuʻuina atu o faʻamatalaga moni e mataʻituina ma faʻamalieina tali.
Ona o lona tulaga lelei tele i luga o lona vaega tele, o le kemisi o le tafe o se matā'upu taua ma fa'atupula'ia i tulaga tau a'oa'oga ma falefaigaluega ona o lona gafatia e fa'ateleina le filifilia ma le lelei o le fa'asologa o vaila'au.O lenei mea e faʻalautele mai le faʻavaeina o molelaʻau faʻaola faigofie1 i vailaʻau vailaʻau2,3 ma oloa faʻanatura4,5,6.E sili atu i le 50% o gaioiga i totonu o vailaʻau lelei ma falemaʻi e mafai ona manuia mai le faʻaauau pea o le tafe7.
I tausaga talu ai nei, o lo'o fa'atupula'ia le fa'atupuina o vaega o lo'o taumafai e suitulaga ipu tioata fa'aleaganu'u po'o masini kemisi fa'agasolo i vaila'au e mafai ona fetu'una'i "reactors"8.O le mamanu faʻasolosolo, gaosiga vave, ma le tolu-dimensional (3D) gafatia o nei metotia e aoga mo i latou e manaʻo e faʻavasega a latou masini mo se seti o tali, masini, poʻo tulaga.I le taimi nei, o lenei galuega ua taulaʻi toetoe lava a naʻo le faʻaogaina o le faʻaogaina o masini lolomi 3D e pei o le stereolithography (SL) 9,10,11, Fused Deposition Modeling (FDM) 8,12,13,14 ma le inkjet printing7,15., 16. O le leai o se fa'atuatuaina ma le gafatia o ia masini e fa'atino ai le tele o fa'agaioiga/su'esu'ega o vaila'au17, 18, 19, 20 o se mea fa'atapula'a tele mo le fa'aogaina lautele o le AM ​​i lenei vaega17, 18, 19, 20.
Ona o le faʻateleina o le faʻaogaina o le kemisi tafe ma mea lelei e fesoʻotaʻi ma AM, e manaʻomia le suʻesuʻeina o auala sili atu e mafai ai e tagata faʻaoga ona faʻapipiʻi vaʻa faʻafefe faʻatasi ma le faʻaleleia o le kemisi ma le mafai ona suʻesuʻe.O nei metotia e tatau ona faʻatagaina tagata faʻaoga e filifili mai le tele o le malosi maualuga poʻo mea aoga e mafai ona faʻaogaina i lalo o le tele o tulaga faʻaalia, faʻapea foʻi ma le faafaigofieina o ituaiga eseese o auʻiliʻiliga mai le masini e mafai ai ona mataʻituina ma pulea le tali.
O se tasi o mea faʻapipiʻi gaosiga faʻapipiʻi e mafai ona faʻaaogaina e atiaʻe ai vailaʻau faʻaleaganuʻu masani ole Ultrasonic Additive Manufacturing (UAM).O lenei faiga lamination pepa malo malo e faʻaaogaina vibrations ultrasonic i pepa uʻamea manifinifi e faʻapipiʻi faʻatasi ai i luga ole laiga i luga ole laiga ma le faʻavevelaina o le volumetric laʻititi ma se maualuga maualuga o le tafe palasitika 21, 22, 23. E le pei o le tele o isi tekinolosi AM, UAM e mafai ona tuʻufaʻatasia tuusaʻo ma le gaosiga o le subtractive, e taʻua o se faiga gaosiga hybrid, lea e faʻavaitaimi i totonu-situ numerical pulea po o le faʻasologa o le laser (CNC) e fuafua lenei mea faʻapipiʻi 2. o lona uiga o le tagata faʻaoga e le faʻatapulaʻaina i faʻafitauli e fesoʻotaʻi ma le aveeseina o mea na totoe o mea faufale muamua mai alavai vai laiti, lea e masani ona tupu i le paʻu ma le suavai AM26,27,28.O lenei saolotoga mamanu e faʻalautele atu foʻi i le filifiliga o mea avanoa - UAM e mafai ona faʻapipiʻi tuʻufaʻatasiga o mea e tutusa ma le vevela ma mea e le tutusa i se laasaga e tasi.O le filifiliga o mea faʻapipiʻi i tua atu o le faʻafefeteina o lona uiga e mafai ona sili atu le faʻamalieina o manaʻoga faʻainisinia ma vailaʻau o talosaga faʻapitoa.I le faʻaopoopoga i le faʻapipiʻi malosi, o le isi mea e tupu i le faʻaogaina o le ultrasonic o le maualuga o le suavai o mea palasitika i le maualalo o le vevela29,30,31,32,33.O lenei tulaga tulaga ese o le UAM e mafai ai ona tuʻuina elemene masini / vevela i le va o uʻamea e aunoa ma se faʻaleagaina.UAM fa'apipi'i fa'apipi'i e mafai ona fa'afaigofie le tu'uina atu o fa'amatalaga fa'amatalaga mai le masini i le tagata fa'aoga e ala i au'ili'ili fa'atasi.
O galuega muamua a le au tusitala32 na faʻaalia ai le gafatia o le UAM faʻagasologa e fausia ai fausaga uʻamea 3D microfluidic faʻatasi ai ma gafatia faʻaogaina.O lenei masini e mo na'o le mata'ituina.O lenei tusiga o loʻo tuʻuina atu ai le faʻataʻitaʻiga muamua o le microfluidic chemical reactor na gaosia e le UAM, o se masini malosi e le gata ina pulea ae faʻaosoina ai le faʻaogaina o vailaʻau ma mea faʻapipiʻi faʻapipiʻiina.O le masini e tuʻufaʻatasia le tele o mea lelei e fesoʻotaʻi ma tekinolosi UAM i le gaosiga o masini kemisi 3D, e pei o le: le mafai ona faʻaliliu saʻo se mamanu 3D atoa mai se mamanu fesoasoani komepiuta (CAD) i se oloa;tele-mea faufale mo se tuufaatasiga o le conductivity vevela maualuga ma catalytic mea, faapea foi masini vevela faʻapipiʻi saʻo i le va o vaitafe reactant mo le pulea saʻo ma le puleaina o le vevela tali.Ina ia faʻaalia le faʻaogaina o le reactor, o se faletusi o vailaʻau taua 1,4-disubstituted 1,2,3-triazole compounds na faʻapipiʻiina e le kopa-catalyzed 1,3-dipolar Huisgen cycloaddition.O lenei galuega o lo'o fa'amaninoina ai le fa'aogaina o mea fa'asaienisi ma le fa'aoga fesoasoani i komepiuta e mafai ai ona tatala avanoa fou ma avanoa mo kemisi e ala i su'esu'ega va'ava'ai.
O solvents ma reagents uma na faʻatau mai Sigma-Aldrich, Alfa Aesar, TCI, poʻo Fischer Scientific ma faʻaaogaina e aunoa ma le faʻamamaina muamua.1H ma le 13C NMR spectra fa'amauina i le 400 ma le 100 MHz, fa'asologa, na maua i luga o le JEOL ECS-400 400 MHz spectrometer po'o le Bruker Avance II 400 MHz spectrometer ma le CDCl3 po'o le (CD3) 2SO o se solvent.O tali uma na faia e fa'aaoga ai le Uniqsis FlowSyn flow chemistry platform.
UAM na faʻaaogaina e faʻaogaina ai masini uma i lenei suʻesuʻega.O le tekonolosi na fausia i le 1999 ma ona faʻamatalaga faʻapitoa, faʻaogaina o taʻaloga ma atinaʻe talu mai lona mea fou e mafai ona suʻesuʻeina e faʻaaoga ai mea faʻasalalau nei34,35,36,37.O le masini (Fig. 1) na faʻatinoina e faʻaaoga ai se tiute mamafa 9 kW SonicLayer 4000® UAM system (Fabrisonic, Ohio, USA).O mea na filifilia mo le masini tafe o Cu-110 ma Al 6061. O le Cu-110 o loʻo i ai le maualuga o le kopa (mea itiiti 99.9% apamemea), ma avea ai ma sui lelei mo tali faʻamaʻi apamemea ma o lea e faʻaaogaina ai o se "vaega malosi i totonu ole microreactor.Al 6061 O o loʻo faʻaaogaina e fai ma mea "tele"., faʻapea foʻi ma le intercalation layer faʻaaogaina mo le auiliiliga;feso'ota'iga o vaega u'amea fesoasoani ma le tulaga fa'apipi'i fa'atasi ma le Cu-110 layer.ua maua e mautu fa'ama'i fa'atasi ai ma mea fa'afoliga o lo'o fa'aaogaina i lenei galuega.Al 6061 O faʻatasi ma le Cu-110 o loʻo manatu foi o se mea faʻapipiʻi fetaui mo UAM ma o lea o se mea talafeagai mo lenei suʻesuʻega38,42.O nei masini o lo'o lisiina i le Laulau 1 i lalo.
Laasaga o le fa'ameamea (1) 6061 mea fa'apipi'i alumini (2) Fausia le alavai pito i lalo mai le pepa 'apamemea (3) Fa'aofiina o fa'ameamea i le va o apa (4) Alāvai pito i luga (5) Ulufale ma fafo (6) Reactor Monolithic.
Ole filosofia ole mamanu ole alavai ole ole fa'aogaina lea ole ala fe'avea'i e fa'atele ai le mamao e fealua'i ai le sua i totonu ole pu a'o fa'atumauina le lapo'a fa'atonutonu lelei.O lenei fa'atuputeleina o le mamao e mana'omia e fa'atuputeleina ai le taimi fa'afeso'ota'i e fa'aoso-reactant ma maua ai fua lelei o oloa.O meataalo e fa'aoga le 90° pi'o i pito o se ala sa'o e fa'aoso ai fefiloi fa'alavelave i totonu o le masini44 ma fa'ateleina ai le taimi fa'afeso'ota'i o le vai ma luga (catalyst).Ina ia faʻaleleia atili le faʻafefiloi e mafai ona ausia, o le mamanu o le reactor e aofia ai le lua faʻafefete faʻapipiʻi tuʻufaʻatasia i se Y-soʻotaga aʻo leʻi ulufale i le vaega faʻafefiloi coil.O le faitoto'a lona tolu, lea e sopoia le tafega i le afa o lona nofomau, o lo'o aofia i totonu o le fuafuaga mo le lumana'i fa'atupu fa'atupu fa'asologa.
O alalaupapa uma e iai se fa'ailoga sikuea (leai ni pito taper), o le taunuuga lea o le fa'asolo taimi ole CNC e fa'aaogaina e fatu ai le geometry alalaupapa.Ole fua ole auala e filifilia e maua ai se fua maualuga (mo se microreactor), ae laʻititi lava e faʻafaigofie ai fegalegaleaiga ma luga (catalysts) mo le tele o vai o loʻo i ai.O le lapopoa talafeagai e fa'atatau i le poto masani a le au tusitala i masini fa'afefe u'amea-vai.Ole fua ile totonu ole ala mulimuli ole 750 µm x 750 µm ma le aofa'i ole voluma ole 1 ml.O se feso'ota'iga fa'apipi'i (1/4″-28 UNF filo) o lo'o aofia i totonu o le mamanu e fa'ataga ai le fa'afeso'ota'i faigofie o le masini fa'atasi ai ma mea tau kemisi fa'apisinisi.O le tele o le alalaupapa e faʻatapulaʻaina e le mafiafia o mea faʻapipiʻi, ona mea faʻainisinia, ma faʻamaufaʻatasiga faʻaogaina faʻatasi ma ultrasonics.I se lautele patino mo mea ua tuʻuina atu, o mea o le a "faʻafefe" i totonu o le auala na faia.E leai se fa'ata'ita'iga fa'apitoa i le taimi nei mo lenei fa'atusatusaga, o le mea lea o le maualuga o le lautele o le alalaupapa mo se mea ma mamanu ua tu'uina atu e fa'ata'ita'i fa'ata'ita'i, ma o le a le fa'atupuina le sag o le lautele o le 750 µm.
O le foliga (faatafafa) o le alalaupapa e fuafuaina e faʻaaoga ai se tipi sikuea.O foliga ma le tele o auala e mafai ona suia i luga o masini CNC e faʻaaoga ai meafaigaluega tipi eseese e maua ai fua faʻafefe ma uiga eseese.O se faʻataʻitaʻiga o le fatuina o se auala faʻafefeteina ma se meafaigaluega 125 µm e mafai ona maua i Monaghan45.Pe a faʻapipiʻi le pepa pepa pepa, o le faʻaogaina o mea faʻapipiʻi i alalaupapa o le ai ai se luga (faatafafa).I lenei galuega, sa fa'aogaina se ta'amilosaga sikuea e fa'asao ai le fa'atusa o le alalaupapa.
I le taimi o le faʻapolokalame faʻamalo i le gaosiga, o le thermocouple temperature sensors (ituaiga K) o loʻo fausia saʻo i totonu o le masini i le va o vaega pito i luga ma lalo o le alalaupapa (Ata 1 - laasaga 3).O nei thermocouple e mafai ona pulea suiga o le vevela mai le -200 i le 1350 °C.
O le fa'agasologa o le fa'aputuina o u'amea o lo'o fa'atinoina e le pu UAM e fa'aaoga ai pepa u'amea 25.4 mm lautele ma 150 microns mafiafia.O vaega nei o pepa pepa e feso'ota'i i se faasologa o fasi fasi pepa e ufiufi ai le vaega atoa o le fale;o le tele o mea na teuina e sili atu nai lo le oloa mulimuli ona o le fa'agasologa o le toese e maua ai le foliga mama mulimuli.O le masini CNC e faʻaaogaina e faʻaogaina ai le pito i fafo ma totonu o meafaigaluega, e mafua ai le maeʻa o meafaigaluega ma alalaupapa e fetaui ma le meafaigaluega filifilia ma CNC process parameters (i lenei faʻataʻitaʻiga, e uiga i le 1.6 µm Ra).Fa'aauau, fa'aauau pea le su'iina o mea ultrasonic ma ta'amilosaga masini e fa'aaogaina i le faagasologa o le gaosiga o le masini e fa'amautinoa ai le sa'o sa'o o le fua ma le vaega mae'a e fetaui ma le maualuga o le sa'o lelei o CNC.O le lautele o le alalaupapa o loʻo faʻaaogaina mo lenei masini e laʻititi lava e faʻamautinoa ai e le o "saʻo" le pepa pepa i totonu o le alavai vai, o lea o le alalaupapa o loʻo i ai se vaega sikuea sikuea.O avanoa e ono i ai i totonu o mea pepa pepa ma faʻamaufaʻailoga o le faʻagasologa o le UAM na fuafuaina faʻataʻitaʻiga e le paaga gaosi oloa (Fabrisonic LLC, ISA).
O suʻesuʻega ua faʻaalia ai i le atinaʻe 46, 47 o le UAM compound o loʻo i ai sina faʻasalalauina o elemene e aunoa ma se faʻaogaina o le vevela, o lea mo masini i lenei galuega o le Cu-110 layer e tumau ese mai le Al 6061 layer ma suiga tele.
Fa'apipi'i se fa'atonu fa'amama fa'asolo i tua (BPR) i le 250 psi (1724 kPa) i lalo ifo o le fa'aola ma pamu vai e ala i le fa'aola ile fua ole 0.1 i le 1 ml min-1.Sa mata'ituina le mamafa o le reactor i le fa'aogaina o le FlowSyn pressure transducer na fausia i totonu o le faiga e fa'amautinoa ai e mafai e le masini ona fa'amautu le mamafa tumau.Sa su'eina le fa'agasologa o le vevela o lo'o i totonu o le fa'a'ave'avega e ala i le su'eina o so'o se 'ese'esega i le va o le fa'ameamea o lo'o fausia i totonu o le fa'amea ma le fa'a'ofuofu fa'amalama o lo'o fausia i totonu o le ipu fa'avevela o le pu FlowSyn.E maua lenei mea e ala i le suia o le vevela vevela ua fa'apolokalameina i le va o le 100 ma le 150 °C i le 25 °C fa'aopoopoga ma mata'ituina so'o se eseesega i le va o le vevela na fa'apipi'iina ma fa'amaumau.Na ausia lenei mea i le faʻaaogaina o le tc-08 data logger (PicoTech, Cambridge, UK) ma le polokalame PicoLog faʻatasi.
O tulaga mo le tali atu o le cycloaddition o le phenylacetylene ma le iodoethane ua sili ona lelei (Fuafuaga 1-Cycloaddition of phenylacetylene ma iodoethane, Fuafuaga 1-Cycloaddition of phenylacetylene ma iodoethane).O lenei fa'ata'ita'iga na fa'atinoina i le fa'aogaina o le fa'ata'ita'iga atoa (DOE), fa'aogaina le vevela ma le taimi e nofo ai e fai ma suiga a'o fa'amauina le fua faatatau o le alkyne:azide i le 1:2.
O vaifofo eseese o le sodium azide (0.25 M, 4:1 DMF:H2O), iodoethane (0.25 M, DMF), ma le phenylacetylene (0.125 M, DMF) sa saunia.O le 1.5 ml aliquot o vaifofo taʻitasi sa faʻafefiloi ma pamu i totonu o le reactor i le saoasaoa o le tafe ma le vevela manaʻomia.O le tali a le faʻataʻitaʻiga na avea o le fua faatatau o le pito i luga o le triazole oloa i le mea amata o le phenylacetylene ma faʻamautu i le faʻaaogaina o le chromatography vai maualuga (HPLC).Mo le au'ili'iliga tumau, o gaioiga uma na faia i le taimi lava na tu'u ese ai le fa'afefiloi o le tali mai le reactor.O laina ta'oto'oto ua filifilia mo le fa'asilisiliina o lo'o fa'aalia i le Laulau 2.
O faʻataʻitaʻiga uma na suʻesuʻeina e faʻaaoga ai le Chromaster HPLC system (VWR, PA, ISA) e aofia ai se pamu quaternary, ogaumu koluma, suʻesuʻega UV umi ole galu ma autosampler.O le koluma o se Equivalence 5 C18 (VWR, PA, ISA), 4.6 x 100 mm, 5 µm lapopoa, tausia i le 40°C.O le solvent o le isocratic methanol: vai 50:50 i le tafe o le 1.5 ml·min-1.Ole fua ole tui ole 5 μl ma ole umi ole galu ole 254 nm.O le % pito maualuga mo le DOE fa'ata'ita'iga na fa'atatauina mai vaega pito i luga ole vaega ole alkyne ma triazole o totoe.O le faʻaofiina o mea amata e mafai ai ona faʻamaonia tumutumu tutusa.
O le tuʻufaʻatasia o faʻaiʻuga o le suʻesuʻega faʻamalosi ma le MODDE DOE software (Umetrics, Malmö, Suetena) na faʻatagaina ai se suʻesuʻega maeʻaeʻa o taunuuga ma le faʻamautuina o tulaga sili ona lelei o tali mo lenei cycloaddition.O le faʻaogaina o le faʻaogaina o le optimizer ma le filifilia o faʻataʻitaʻiga taua uma e fatuina ai se seti o tulaga faʻaalia e fuafua e faʻateleina ai le pito i luga o le oloa aʻo faʻaititia le pito i luga mo le acetylene feedstock.
Oxidation o le apamemea i luga o le potu tali catalytic na ausia e ala i le faʻaogaina o le hydrogen peroxide solution (36%) o loʻo tafe atu i totonu o le potu faʻafefe (vave = 0.4 ml min-1, taimi nofo = 2.5 min) aʻo leʻi faia le tuʻufaʻatasiga o triazole taʻitasi.faletusi.
O le taimi lava na fuafuaina ai le tulaga sili ona lelei, na faʻaaogaina i le tele o acetylene ma haloalkane derivatives e faʻatagaina ai le tuʻufaʻatasia o se faletusi faʻapipiʻi laʻititi, ma faʻavaeina ai le avanoa e faʻaogaina ai nei tulaga i se lautele lautele o mea e mafai ona faʻaogaina (Fig 1).2).
Saunia vaifofo eseese o le sodium azide (0.25 M, 4:1 DMF:H2O), haloalkanes (0.25 M, DMF), ma alkynes (0.125 M, DMF).Aliquots o le 3 ml o vaifofo taʻitasi na faʻafefiloi ma pamu i totonu o le reactor i le fua o le 75 μl / min ma le vevela o le 150 ° C.O le voluma atoa na aoina i totonu o se fagu ma faʻafefe i le 10 ml o le ethyl acetate.Sa fufulu le vaifofo fa'ata'ita'i ile 3 x 10 ml vai.Na tuʻufaʻatasia le vai ma faʻapipiʻiina i le 10 ml ethyl acetate, ona tuʻufaʻatasia ai lea o faʻamaʻi oona, fufulu i le 3 × 10 ml brine, faʻagogo i luga o le MgSO 4 ma faʻamamaina, ona aveese lea o le solvent i le vacuo.O fa'ata'ita'iga na fa'amamāina ile silica gel column chromatography e fa'aaoga ai le ethyl acetate a'o le'i su'esu'eina e le tu'ufa'atasiga ole HPLC, 1H NMR, 13C NMR ma le maualuga o le fa'ai'uga o le tele o spectrometry (HR-MS).
Na maua uma alaleo e ala i le Thermofischer Precision Orbitrap mass spectrometer ma le ESI o le puna o le ionization.O faʻataʻitaʻiga uma na saunia e faʻaaoga ai le acetonitrile e fai ma solvent.
Sa faia su'esu'ega a le TLC i luga o ipu silica ma se mea'ai alumini.O papatusi sa vaʻaia i le malamalama UV (254 nm) poʻo le faʻafefeteina o le vanillin ma faʻamafanafana.
O faʻataʻitaʻiga uma na suʻesuʻeina e faʻaaoga ai le VWR Chromaster system (VWR International Ltd., Leighton Buzzard, UK) faʻapipiʻiina i se autosampler, o se pamu binary ma se ogaumu koluma ma se suʻesuʻega o le galu e tasi.O le ACE Equivalence 5 C18 column (150 x 4.6 mm, Advanced Chromatography Technologies Ltd., Aberdeen, Sikotilani) na faʻaaogaina.
Injections (5 µl) na faia sa'o mai le fa'afefiloi fa'afefiloi fa'afefete fa'afefeteina (1:10 dilution) ma su'esu'eina i le vai: methanol (50:50 po'o le 70:30), se'i vagana ai nisi fa'ata'ita'iga o lo'o fa'aogaina se 70:30 solvent system (fa'ailogaina o le numera fetu) i le tafe o le 1.5 ml / min.Sa teuina le koluma i le 40°C.Ole umi ole galu ole mea e iloa ole 254 nm.
O le % pito maualuga o le faʻataʻitaʻiga na fuafuaina mai le pito i luga o le alkyne totoe, o le triazole oloa naʻo, ma le faʻaofiina o mea amata na mafai ai ona iloa ia pito i luga.
O faʻataʻitaʻiga uma na suʻesuʻeina e faʻaaoga ai Thermo iCAP 6000 ICP-OES.Sa saunia uma tulaga faʻavasegaina e faʻaaoga ai le 1000 ppm Cu standard solution i le 2% nitric acid (SPEX Certi Prep).O tulaga uma na saunia i se fofo o le 5% DMF ma le 2% HNO3, ma faʻataʻitaʻiga uma na faʻafefeteina 20 taimi ma se faʻataʻitaʻiga fofo o le DMF-HNO3.
UAM faʻaaogaina le uʻamea uʻamea ultrasonic o se auala e faʻapipiʻi ai le pepa uʻamea na faʻaaogaina e fatu ai le faʻapotopotoga mulimuli.E fa'aogaina e le u'amea Ultrasonic se meafaigaluega uamea vibrating (e ta'ua o le pu po'o le pu'e ultrasonic) e fa'aoga ai le mamafa i le pepa pepa/fa'atasi muamua e fa'apipi'i/mua'i fa'amaopoopo e ala i le vibration o mea.Mo le faʻaauau pea o le gaioiga, o le sonotrode o loʻo i ai se foliga cylindrical ma taʻavale i luga o luga o le mea, faʻapipiʻi le vaega atoa.A fa'aogaina le mamafa ma le vibration, e mafai ona ta'e le oxides i luga o le mea.O le mamafa faifaipea ma le vibration e mafai ona taʻitaʻia ai le faʻaleagaina o le talatala o mea 36 .Fa'afeso'ota'i vavalalata ma le vevela fa'apitonu'u ma le mamafa ona ta'ita'i atu ai lea i se fa'amauga fa'amautū i feso'ota'iga meafaitino;e mafai fo'i ona fa'atupuina le felagolagoma'i e ala i le suia o le malosi i luga48.O le natura o le faʻaogaina o masini e faʻatoʻilaloina ai le tele o faʻafitauli e fesoʻotaʻi ma le fesuisuiai o le vevela o le vevela ma le maualuga o le vevela o aʻafiaga o loʻo taʻua i isi tekinolosi gaosiga faʻaopoopo.Ole mea lea e mafai ai ona feso'ota'i sa'o (e aunoa ma se suiga i luga ole laiga, fa'atumu po'o mea fa'apipi'i) o le tele o laulau o mea eseese i totonu o se fausaga tu'ufa'atasi.
O le tulaga lelei lona lua mo le CAM o le maualuga o le tafe palasitika o loʻo matauina i mea uʻamea e oʻo lava i le maualalo o le vevela, o lona uiga i lalo ifo o le mea faʻafefeteina o mea uʻamea.O le tuʻufaʻatasia o vibration ultrasonic ma le mamafa e mafua ai le maualuga o le femalagaiga o tuaoi o fatu i le lotoifale ma le toe faʻaleleia e aunoa ma le maualuga o le vevela e masani ona fesoʻotaʻi ma mea tetele.I le taimi o le faʻavaeina o le faʻapotopotoga mulimuli, e mafai ona faʻaogaina lenei mea faʻapitoa e faʻapipiʻi ai vaega malosi ma passive i le va o laupepa uʻamea, faʻavae i lea vaega.O elemene e pei o le fiber optical 49, faʻamalosia 46, eletise 50 ma thermocouples (lenei galuega) ua faʻapipiʻiina lelei i totonu o fausaga UAM e fausia ai faʻapotopotoga faʻapitoa ma passive.
I lenei galuega, na fa'aogaina ai mea eseese uma e mafai ona fusifusia ma UAM feso'ota'iga agava'a e fausia ai se microreactor lelei mo le fa'atonuina o le vevela.
Pe a faatusatusa i le palladium (Pd) ma isi uʻamea faʻaaogaina masani, Cu catalysis e tele ona lelei: (i) Tamaoaiga, Cu e sili atu le taugofie nai lo le tele o isi metala faʻaaogaina i le catalysis ma o le mea lea o se filifiliga manaia mo le gaosiga o vailaʻau (ii) o loʻo faʻalauteleina le tele o gaioiga faʻapipiʻi faʻapipiʻi o le Cu-catalyzed ma foliga mai e fai si faʻaopoopo 51-32z3 i le Pd2z-3. e lelei tali i le leai o isi ligands.O nei ligands e masani ona faigofie ma taugofie.pe a manaʻomia, ae o mea e faʻaaogaina i le kemisi Pd e masani ona lavelave, taugata, ma le ea maʻaleʻale (iv) Cu, aemaise lava le lauiloa mo lona mafai ona faʻapipiʻi alkynes i le faʻasologa, e pei o le Sonogashira's bimetallic catalyzed soʻotaga ma cycloaddition ma azides (kiliki kemisi) (v) Cu e mafai foi ona faʻalauteleina le faʻaogaina o nisi U nucleophiles.
Talu ai nei, o faʻataʻitaʻiga o le heterogenization o nei gaioiga uma i luma o le Cu (0) ua faʻaalia.O le tele lava o lenei mea e mafua mai i le alamanuia tau vailaau ma le faʻatupulaia o le taulaʻi i le toe faʻaleleia ma le toe faʻaaogaina o mea faʻamalosi uʻamea55,56.
O le tali 1,3-dipolar cycloaddition i le va o le acetylene ma le azide i le 1,2,3-triazole, muamua na fuafuaina e Huisgen i le 1960s57, ua manatu o se tali faʻaalia synergistic.O le taunuuga o 1,2,3 triazole fragments e sili ona fiafia i ai o se pharmacophore i le mauaina o vailaʻau ona o latou faʻaogaina o meaola ma faʻaogaina i vailaʻau faʻapitoa 58 .
O lenei tali na toe fa'afouina ina ua fa'alauiloa e Sharpless ma isi le manatu o le "kiliki kemisi"59.O le faaupuga "kiliki kemisi" o loʻo faʻaaogaina e faʻamatala ai se seti malosi ma filifilia o tali mo le faʻapipiʻiina vave o mea fou ma faletusi tuʻufaʻatasia e faʻaaoga ai le heteroatomic bonding (CXC)60.O le apili faʻapitoa o nei gaioiga e mafua ona o le maualuga o fua e fesoʻotaʻi ma i latou.e faigofie tulaga, tetee i le okesene ma le vai, ma le vavaeeseina o oloa e faigofie61.
O le 1,3-dipole Huisgen cycloaddition masani e le pa'u i le vaega "kiliki kemisi".Ae ui i lea, o Medal ma Sharpless na faʻaalia ai o lenei mea faʻapipiʻi azide-alkyne e oʻo i le 107-108 i le i ai o le Cu (I) faʻatusatusa i se faʻavavevave tele i le fua o le non-catalytic 1,3-dipolar cycloaddition 62,63.O lenei faiga faʻavavevave e le manaʻomia ai le puipuia o vaega poʻo ni faʻalavelave faʻafefe ma tuʻuina atu toetoe lava atoa le liua ma le filifilia i le 1,4-disubstituted 1,2,3-triazoles (anti-1,2,3-triazoles) i le taimi (Fig 3).
I'uga Isometric o fa'aupuga masani ma fa'aputu-pepa Huisgen cycloadditions.Cu(I)-catalyzed Huisgen cycloadditions e na o le 1,4-disubstituted 1,2,3-triazoles, ae o le thermally induced Huisgen cycloadditions e masani lava ona maua ai le 1,4- ma le 1,5-triazoles se 1:1 faʻafefiloi o azole stereoisomers.
O le tele o fa'asalalauga e aofia ai le fa'aitiitiga o puna mautu o le Cu(II), e pei o le fa'aitiitia o le CuSO4 po'o le Cu(II)/Cu(0) fa'atasi ma masima sodium.Pe a faatusatusa i isi uʻamea catalyzed tali, o le faʻaaogaina o le Cu (I) o loʻo i ai le aoga autu o le taugofie ma faigofie ona taulimaina.
Kinetic ma isotopic suʻesuʻega e Worrell et al.65 ua fa'aalia i le tulaga o alkynes terminal, e lua mea tutusa o le 'apamemea o lo'o a'afia i le fa'agaoioia o le gaioiga o mole ta'itasi e fa'atatau i le azide.O le faiga fa'atonu e fa'agasolo atu i se mama apamemea e ono ona fa'avaeina e ala i le fa'amaopoopoina o le azide i le acetylide 'apamemea fa'atasi ma le π-fa'amauina 'apamemea o se ligand foa'i mautu.Copper triazolyl derivatives o loʻo faʻavaeina o se taunuuga o le faʻamaʻi mama sosoo ai ma le faʻaleagaina o le proton e fausia ai oloa triazole ma tapunia le taamilosaga catalytic.
E ui o faʻamanuiaga o masini kemisi tafe o loʻo faʻamaumauina lelei, o loʻo i ai se manaʻoga e tuʻufaʻatasia meafaigaluega auʻiliʻili i totonu o nei faiga mo le mataʻituina o taimi tonu i le situ66,67.UAM ua fa'amaonia le avea o se auala talafeagai mo le mamanuina ma le gaosiga o mea fa'afefe fa'afefe 3D mai le catalytically active, mea fa'amalo fa'amama fa'atasi ai ma elemene fa'alogo sa'o (Fig. 4).
Aluminum-kopa fa'a'ave'ave fa'a'ave'ave fa'apipi'i e gaosia e le ultrasonic additive manufacturing (UAM) fa'atasi ai ma se fa'alavelave lavelave fa'alava i totonu, fa'apipi'iina i totonu o le thermocouples ma se potu fa'afofoga catalytic.Ina ia va'ava'ai i ala vai i totonu, o lo'o fa'aalia fo'i se fa'ata'ita'iga manino e fa'aaoga ai le stereolithography.
Ina ia mautinoa o lo'o fa'atūina mea fa'aola mo gaioiga fa'ale-aganu'u i le lumana'i, e tatau ona fa'avevela ma le saogalemu mea so'o i luga a'e o le mea fa'apuna;e su'eina le mamafa ma le vevela.O le suʻega o le mamafa na faʻaalia ai o le faiga o loʻo tumau pea le mamafa ma le faʻaauau e tusa lava pe maualuga le mamafa i totonu o le masini (1.7 MPa).Sa faia su'esu'ega o le hydrostatic ile vevela ole potu ile fa'aogaina ole H2O ole sua.
Faʻafesoʻotaʻi le faʻapipiʻiina (Ata 1) thermocouple i le logger data vevela na faʻaalia ai o le vevela thermocouple o le 6 °C (± 1 °C) i lalo ifo o le vevela faʻapipiʻiina i le FlowSyn system.E masani lava, o le si'itia o le vevela i le 10°C e faaluaina ai le fua o le tali, o lea la o le eseesega o le vevela o ni nai tikeri e mafai ona suia tele le fua o le tali.O lenei eseesega e mafua ona o le gau o le vevela i le RPV ona o le maualuga o le vevela o mea e faʻaaogaina i le gaosiga.O lenei fe'avea'i vevela e faifai pea ma o lea e mafai ai ona amanaia pe a fa'atulagaina meafaigaluega e fa'amautinoa ai le sa'o o le vevela e o'o ma fua i le taimi o le tali.O le mea lea, o lenei meafaigaluega mata'ituina luga ole laiga e faafaigofie ai le pulea lelei o le vevela o le tali ma fesoasoani i le sili atu le sa'o o le faagasologa ma le atina'eina o tulaga sili ona lelei.E mafai fo'i ona fa'aoga nei masini e su'esu'e ai fa'alavelave fa'a-exothermic ma puipuia ai fa'alavelave sola i faiga tetele.
O le reactor o loʻo tuʻuina atu i lenei pepa o le faʻataʻitaʻiga muamua lea o le faʻaogaina o tekonolosi UAM i le fausiaina o vailaʻau faʻainisinia ma faʻafeiloaʻi le tele o tapulaʻa tetele o loʻo fesoʻotaʻi nei ma le AM ​​/ 3D lolomi o nei masini, e pei o le: (i) Faʻatoʻilaloina faʻafitauli iloga e fesoʻotaʻi ma le gaosiga o kopa poʻo alumini alumini (ii) faʻaleleia le faʻaogaina o le ala i totonu pe a faʻatusatusa i le paʻu o le moega (PBF) faʻafefeteina o mea (PBF) faʻataʻitaʻiga o mea e pei o le faʻafefeteina o le paʻu (PBF) poʻo LM2. 6 (iii) faʻaitiitia le vevela o le gaosiga, lea e faʻafaigofie ai le fesoʻotaʻi saʻo, lea e le mafai i tekinolosi moega paʻu, (v) faʻatoʻilaloina le leaga o mea faʻainisinia ma le maaleale o vaega faʻavae polymer i vailaʻau masani masani masani17,19.
Na fa'aalia le fa'atinoga o le fa'aola e ala i se fa'asologa o fa'agaioiga o le alkinazide cycloaddition fa'a'apa i lalo o tulaga fa'aauau pea (Ata 2).Le ultrasonic lolomi apamemea reactor o loʻo faʻaalia i le fig.4 na tuʻufaʻatasia ma se faiga faʻatau pisinisi ma faʻaaogaina e faʻapipiʻi ai se faletusi azide o 1,4-disubstituted 1,2,3-triazoles eseese e faʻaaoga ai le faʻaogaina o le vevela o le acetylene ma le alkyl group halides i luma o le sodium chloride (Fig 3).O le faʻaogaina o le faʻaauau pea o le tafe e faʻaitiitia ai le saogalemu o mataupu e mafai ona tulaʻi mai i faiga faʻavae, talu ai o lenei gaioiga e maua ai ni mea faʻafefeteina ma le matautia o le azide intermediates [317], [318].I le taimi muamua, o le tali na sili ona lelei mo le cycloaddition o le phenylacetylene ma le iodoethane (Skema 1 - Cyclloaddition of phenylacetylene ma iodoethane) (silasila i le Ata 5).
(I luga agavale) Fuafuaga o le seti na faʻaaogaina e faʻapipiʻi ai se 3DP reactor i totonu o se faiga tafe (taumatau pito i luga) na maua mai le faʻaogaina (lalo) polokalame o le Huisgen 57 cycloaddition scheme i le va o le phenylacetylene ma le iodoethane mo le faʻamalosia ma faʻaalia le faʻaogaina o fua faatatau o le suiga o le tali.
E ala i le pulea o le taimi e nofo ai le reactants i le vaega catalytic o le reactor ma mataʻituina ma le faaeteete le vevela o le tali ma se masini thermocouple tuʻufaʻatasia tuusaʻo, e mafai ona vave ma saʻo lelei tulaga faʻaalia i se taimi itiiti ma mea.Na vave ona maua o le liua sili ona maualuga na maua i le faʻaaogaina o le taimi nofomau o le 15 minute ma le vevela o le 150 ° C.E mafai ona vaʻaia mai le coefficient plot o le polokalama MODDE o le taimi e nofo ai ma le vevela o le tali e manatu i tulaga taua o le faʻataʻitaʻiga.O le fa'agaioia o le fa'aogaina o le fa'aogaina o tulaga ua filifilia e fa'atupuina ai se seti o tulaga fa'aalia ua fuafuaina e fa'ateleina vaega pito i luga o oloa a'o fa'aitiitia vaega amata.O lenei faʻataʻitaʻiga na maua ai le 53% o le liua o le triazole oloa, lea e fetaui tonu ma le faʻataʻitaʻiga o le 54%.